Larsson bermain untuk Barcelona selama dua musim dari 2004 hingga 2006. Barcelona sempat menawari perpanjangan kontrak kepada Larsson. Namun, Larsson menolak tawaran tersebut.
"Barcelona merupakan klub yang sangat bagus. Bahkan, terlalu bagus. Saat itu, saya sendiri merasa masih kuat bermain dalam beberapa tahun ke depan," cerita Larsson kepada Radio Catalunya.
Namun, Larsson pun memiliki alasan lain yang tidak berkaitan dengan sepak bola. "Saat meninggalkan Barcelona, saya mempunyai anak berusia 10 tahun. Dan, saya harus pulang ke Swedia untuk melihatnya tumbuh," lanjut Larsson.
Selama di Barcelona, Larsson cukup diandalkan Frank Rijkaard (pelatih Barcelona kala itu). Kolaborasinya dengan Ronaldinho dan Samuel Eto'o turut mengantarkan Barcelona memenangi dua gelar Liga BBVA (2005 dan 2006), serta satu trofi Piala Super Spanyol (2005) dan Liga Champions (2006).
"Bermain untuk Barcelona sangat fantastis. Hubungan dengan pemain dan fans pun sungguh spektakuler," ujar Larsson.